1906년 4월 9일 강원도 이천(伊川)에서 아버지 종석(宗錫)과 어머니 이정순(李貞順) 사이에서 출생했다.
1918년 이천공립보통학교를 거쳐 1년간 한문을 수학했고, 1923년 5월 경성제일고등보통학교(현재 경기고등학교) 신제(新制) 제4학년 수료, 1926년 3월 일본 도쿄 법정대학 예과에 입학하여 1929년 같은 대학 법정대학 법문학부 문학과(영어영문학 전공)를 졸업했다. 도쿄 유학 중 아테네·프랑세에서 2년간 프랑스어를, 도쿄 외국어학교 야간부에서 반년간 이탈리아어를, 도쿄제일외국어학원에서 반년간 독일어를 공부했다. 이하윤은 도쿄 유학 당시 홍재범, 김진섭 등과 문학적으로 교류했다. 자신의 회고에 따르면 이하윤이 처음 글을 발표한 것은 1923년 여름이다. 그는 여름휴가 때 잠시 귀국을 했는데, 조선에 머무르는 동안 ≪동아일보≫ 학예란에 투고한 감상문이 호의적인 평가를 받아 그때부터 시와 논문을 발표했다.
이하윤이 본격적으로 문학 활동을 시작한 것은 1926년 ≪시대일보≫를 통해서였다. 그러나 당시 그는 일본 유학 중이었으므로 문단 활동을 하지는 못했다. 1926년 김진섭, 손우성, 이선근, 정인섭, 김온, 함대훈 등과 함께 해외문학연구회를 결성해 친목과 문학 연구를 중심으로 한 활동을 했고, 1927년 1월에는 기관지 ≪해외문학≫을 발간하기도 했다. 귀국 후 경성여자미술학교·동구여자상업학교 교사와 ≪중외일보≫ 학예부 기자, 경성방송국 편성계, 콜럼비아주식회사 조선문예부장, ≪동아일보≫ 학예부 기자 등을 지냈다. 이하윤은 ≪중외일보≫ 학예부 기자로 재직하면서부터 많은 문인들과 접촉하기 시작했고, 그것이 계기가 되어 본격적인 문단 활동을 시작했다. ≪시문학≫, ≪극예술≫ 동인 등에 참여했으며, ≪시문학≫이 ≪문예월간≫으로 이름을 바꾸자 그 편집을 맡았고 ≪문학≫ 동인에도 참여했으나 곧 폐간되었다.
1933년 그동안 발표했던 번역시를 모아서 번역시집 ≪실향의 화원≫(시문학사)을 출간했다. 이 책은 우리나라 최초의 번역시집인 김억의 ≪오뇌의 무도≫(1923)를 능가한다고 평가된다. 원전을 직접 번역했고, 잉글랜드 등 6개 나라의 110편이란 많은 양의 작품을 실었기 때문이다. 이하윤은 해방 후에도 ≪불란서 시선≫(수선사, 1948. 18인의 대표작 44편 수록)과 ≪근대영국시인집(영문, 합동사, 1949), ≪영국애란시선≫(수험사, 1954. 영국 36인 68편, 아일랜드 14인 33편 수록)을 출간해 외국 문학을 소개하는 데 크게 기여했으며, 토마스 불핀치의 ≪전설의 시대≫(한국번역도서, 1959)를 공역하기도 했다.
이하윤은 1930년대에 유행가 가사 창작에도 커다란 관심을 보인 것으로 알려져 있다. 이 시기 그는 이미 대중가요 작사가로도 활동했는데, 1939년 청색지사에서 출간된 시집 ≪물레방아≫의 후반부에 실린 28편의 가요시초가 그 일부다. 그리고 가곡 <고향의 노래>(김대현 곡)와 건전가요 <우리 모두 손잡고>(황문평 곡) 등 여러 곡을 작사하기도 했다.
1935년 9월부터 3년간 콜럼비아주식회사 조선문예부장, 1937년부터 1940년 8월 폐간당할 때까지 ≪동아일보≫ 학예부 기자 등을 지냈다. 그리고 1942년 7월부터 1945년 해방 때까지 동구여자상업학교 교사로 근무했다. 해방 후 프롤레타리아 문학에 대항해 설립된 중앙문화협회 상무위원을 지냈으며, 1954년 전국문화단체총연합회 최고위원에 이어 ≪민주일보≫·≪서울신문≫의 논설위원을 지냈고, 유네스코 한국 부위원장으로 아시아회의에 참석하기도 했다. 1945년 11월 혜화전문학교(현재 동국대학교) 교수로 취임해 다음 해 문과과장 및 제일전문부장을 맡았으며, 1949년 3월부터 서울대 법과대학, 1952년 9월부터 사범대학으로 옮겨 근무하다가 1971년 8월에 정년퇴직했다. 그해 서울대 명예교수가 된 한편 덕성여대 교수 겸 교양학부장에 취임했다. 1974년 3월 12일 간경화로 별세해 서울 진관내동 성공회 묘원에 묻혔다.